纳米孔道《自然•通讯》系列工作三
——离子传输调控：仅外表面有功能分子的纳米孔道
近日，《自然•通讯》刊发了我校生物地质与环境地质国家重点实验室、yh1122银河国际主页地址夏帆教授团队的最新研究成果——《离子传输调控：仅外表面功能化的纳米孔道》。该文第一作者为yh1122银河国际主页地址博士研究生马群，通讯作者为高鹏程教授和夏帆教授。（Qun Ma, Pengcheng Gao*, Fan Xia*. Nat. Commun. 2021, 12, 1573. Towards explicit regulating-ion-transport: nanochannels with only function-elements at outer-surface. https://doi.org/10.1038/s41467-021-21507-7）。本文是夏帆教授课题组关于纳米孔道外表面的第三篇《自然•通讯》工作。系列文章对纳米孔道外表面功能分子对离子调控机制研究经历了三个阶段：（1）外表面功能分子协同增强、内表面功能分子离子调控[1];（2）外表面功能分子抗干扰、内表面功能分子离子调控[2];（3）脱离内表面功能分子、外表面功能分子独立离子调控[3]。系列文章在纳米孔道研究聚焦于“空间限域”孔道内表面的同时，开拓了“宏观环境”下孔道外表面离子调控的新研究方向，阐明了限域空间下物质传输新机制、构筑了可精准功能化和表征的新界面、提供了适用于更多场景、更高效的新应用。
功能化纳米孔道作为生物孔道的仿生产物，通过“空间限域”效应，实现了对离子传输人为调控，在测序、传感、分子筛分、纳流器件、纳米电化学和能量转化等诸多领域得到广泛关注。在纳米孔道中，实现离子传输的精准调控对理解细胞膜离子通道中跨膜输运机制，了解纳米尺度下物质输运基本规律，开发新颖的生化传感器以及高效的能量转换器件都具有十分重要的意义。
在前期工作中，由于纳米孔道的“空间限域”效应，处于纳米限域空间的孔道的内表面得到广泛关注。但由于空间限域，多数测试技术无法精准检测孔道内表面的物理化学性质，孔道内表面功能分子物理化学性质难以表征，其对离子输运的调控机制尚不明确，这极大限制了纳米孔道的应用。
针对上述问题，夏帆教授团队在前期纳米孔道精准结构分区的基础上，基于外表面更易修饰和表征的优势，采用减小孔径、特异性化学反应策略，实现了仅外表面功能分子修饰的纳米孔道构筑。通过建立外表面功能分子物理化学性质的精准表征方法，系统研究了外表面功能分子对纳米孔道内离子传输的调控机制。将实际测试所得的外表面功能分子物理化学参数带入经典的流体方程，获得的离子信号与实验结果高度吻合，证明了外表面表面电荷分布是影响离子传输的核心参数。在此基础上，探索了外表面功能分子对纳米孔道盐差能转换性能和生化传感性能的影响。发现外表面功能分子在不增加纳米孔道系统内阻的前提下，可以有效提高纳米孔道的离子选择性以及输出功率；基于外表面功能分子作为探针，可以不受空间尺度限制，实现从离子到细胞不同尺度靶标的高灵敏特异性检测。
[1] Xinchun Li, Fan Xia*. Nat. Commun. 2018, 9, 40. Distinct functional elements for outer-surface anti-interference and inner-wall ion gating of nanochannels. https://doi.org/10.1038/s41467-017-02447-7
[2] Pengcheng Gao#, Qun Ma#, Fan Xia*. Nat. Commun. 2018, 9, 4557. Distinct functional elements for outer-surface anti-interference and inner-wall ion gating of nanochannels. https://doi.org/10.1038/s41467-018-06873-z
 |
